Enhancing microfluidic and electrochemical sensors for biological and environmental analysis

(English) The transition toward low-cost, portable, and environmentally conscious analytical technologies has intensified the pursuit of sustainable alternatives to conventional laboratory instrumentation. This thesis develops paper-based and electrochemical sensing platforms that prioritize circular-economy principles by employing renewable and waste-derived materials. Non-wood cellulose fibers were selected as substrates for microfluidic paper-based analytical devices (μPADs), while industrial mill scale was valorized to synthesize magnetite nanoparticles for electrode modification, demonstrating that sustainability and high analytical performance can be synergistic. In the first study, μPADs fabricated from alternative cellulose sources were evaluated. Their fiber morphology and porosity strongly influenced capillary flow and colorimetric responses. Compared to commercial cellulose papers, non-wood substrates enabled substantially faster wicking and significantly reduced detection time, underscoring their suitability for rapid, low-resource diagnostics. The second study focused on lactate detection using magnetite-modified electrodes. Wastederived Fe₃O₄ nanoparticles enhanced electron transfer and enzyme immobilization, enabling an exceptionally broad detection range alongside high sensitivity and a low detection limit. To the best of our knowledge, this work represents the first demonstration of a lactate biosensing platform that simultaneously achieves such a wide dynamic range while retaining high analytical sensitivity, making it suitable for applications from trace physiological monitoring to highly concentrated food and fermentation environments. Finally, a novel electrochemical strategy was developed for polyethylene terephthalate (PET) microplastic quantification in water. Leveraging the natural affinity between PET and magnetite nanoparticles, the approach transitions from the traditional use of magnetite for magnetic pre-concentration toward direct and quantitative electrochemical measurement, successfully validated in synthetic and real water matrices. Overall, this thesis demonstrates that renewable and waste-derived materials from non-wood cellulose to mill-scale-derived magnetite can serve as functional components in advanced sensing platforms, advancing sustainable analytical technologies for biomedical and environmental applications. (Català) La transició cap a tecnologies analítiques portàtils, de baix cost i ambientalment responsables ha intensificat la recerca d’alternatives sostenibles a la instrumentació de laboratori convencional. Aquesta tesi desenvolupa plataformes de detecció electroquímiques i basades en paper que prioritzen els principis de l’economia circular mitjançant l’ús de materials renovables i derivats de residus. Es van seleccionar fibres de cel·lulosa no llenyosa com a substrat per a dispositius microfluídics analítics de paper (μPADs), mentre que l’escorça de laminació industrial es va valoritzar per sintetitzar nanopartícules de magnetita per a la modificació d’elèctrodes, demostrant que la sostenibilitat i l’alt rendiment analític poden ser sinèrgics. En el primer estudi, es van avaluar μPADs fabricats a partir de fonts alternatives de cel·lulosa. La seva morfologia fibrosa i porositat van influir fortament en el flux capil·lar i en les respostes colorimètriques. En comparació amb els papers de cel·lulosa comercials, els substrats no llenyosos van permetre una absorció molt més ràpida i una reducció significativa del temps de detecció, evidenciant la seva idoneïtat per a diagnòstics ràpids en entorns amb recursos limitats. El segon estudi es va centrar en la detecció de lactat mitjançant elèctrodes modificats amb magnetita. Les nanopartícules de Fe₃O₄ derivades de residus van millorar la transferència electrònica i la immobilització enzimàtica, permetent un rang de detecció excepcionalment ampli juntament amb una alta sensibilitat i un baix límit de detecció. Fins on arriba el nostre coneixement, aquest treball representa la primera demostració d’una plataforma biosensora de lactat capaç d’assolir simultàniament un rang dinàmic tan ampli mantenint una elevada sensibilitat analítica, fent-la adequada per a aplicacions que van des del monitoratge fisiològic fins a entorns alimentaris i de fermentació d’alta concentració. Finalment, es va desenvolupar una nova estratègia electroquímica per a la quantificació de microplàstics de polietilè tereftalat (PET) en aigua. Aprofitant l’afinitat natural entre el PET i les nanopartícules de magnetita, aquest enfocament evoluciona de l’ús tradicional de la magnetita per a la preconcentració magnètica cap a una mesura electroquímica directa i quantitativa, validada amb èxit en mostres d’aigua sintètica i real.En conjunt, aquesta tesi demostra que materials renovables i derivats de residus des de la cel·lulosa no llenyosa fins a la magnetita obtinguda de l’escorça de laminació poden actuar com a components funcionals en plataformes de detecció avançades, impulsant tecnologies analítiques sostenibles per a aplicacions biomèdiques i mediambientals. (Español) La transición hacia tecnologías analíticas portátiles, de bajo coste y respetuosas con el medio ambiente ha intensificado la búsqueda de alternativas sostenibles a la instrumentación de laboratorio convencional. Esta tesis desarrolla plataformas de detección electroquímica y basada en papel que priorizan los principios de la economía circular mediante el uso de materiales renovables y derivados de residuos. Se seleccionaron fibras de celulosa no maderera como sustrato para dispositivos microfluídicos analíticos de papel (μPADs), mientras que la cascarilla de laminación industrial se valorizó para sintetizar nanopartículas de magnetita empleadas en la modificación de electrodos, demostrando que la sostenibilidad y el alto rendimiento analítico pueden ser sinérgicos. En el primer estudio, se evaluaron μPADs fabricados a partir de fuentes de celulosa alternativas. Su morfología fibrosa y porosidad influyeron notablemente en el flujo capilar y en las respuestas colorimétricas. En comparación con los papeles de celulosa comerciales, los sustratos no madereros permitieron una absorción significativamente más rápida y una reducción sustancial del tiempo de detección, lo que subraya su idoneidad para diagnósticos rápidos en entornos con recursos limitados. El segundo estudio se centró en la detección de lactato mediante electrodos modificados con magnetita. Las nanopartículas de Fe₃O₄ derivadas de residuos mejoraron la transferencia electrónica y la inmovilización enzimática, permitiendo un rango de detección excepcionalmente amplio junto con alta sensibilidad y bajo límite de detección. Hasta donde alcanza nuestro conocimiento, este trabajo representa la primera demostración de una plataforma biosensora de lactato que logra simultáneamente un rango dinámico tan amplio manteniendo una elevada sensibilidad analítica, lo que la hace adecuada para aplicaciones que abarcan desde el monitoreo fisiológico hasta entornos alimentarios y de fermentación altamente concentrados. Finalmente, se desarrolló una nueva estrategia electroquímica para la cuantificación de microplásticos de polietileno tereftalato (PET) en agua. Aprovechando la afinidad natural entre el PET y las nanopartículas de magnetita, este enfoque transiciona del uso tradicional de la magnetita para la preconcentración magnética hacia una medición electroquímica directa y cuantitativa, validada con éxito en matrices de agua sintética y real. En conjunto, esta tesis demuestra que materiales renovables y derivados de residuos desde la celulosa no maderera hasta la magnetita obtenida de cascarilla de laminación pueden actuar como componentes funcionales en plataformas de detección avanzadas, impulsando tecnologías analíticas sostenibles para aplicaciones biomédicas y medioambientales.