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Effects of Diatom Extracellular Polymeric Substances on the Sedimentation Behavior of Microplastics
Original title: 硅藻胞外聚合物对微塑料沉降行为的影响
Summary
This Chinese-language thesis investigated how diatom extracellular polymeric substances (EPS) and biofilms promote microplastic sedimentation in nearshore marine environments, finding that benthic diatoms attached more effectively to floating microplastics than planktonic species and that biofilm density strongly influenced sinking rates. Temperature and silicate nutrient concentrations were identified as key environmental factors modulating microplastic vertical transport through diatom-mediated biofouling.
全球塑料制品的大规模生产与低效回收处理，导致微塑料（microplastics, MPs；粒径1 μm-5 mm）在海洋生态系统中广泛分布。研究表明，约80%的海洋MPs来源于陆源输入，其在近海迁移过程中受物理化学转化（如光老化）和生物作用（如微生物定殖、生物膜形成）的协同调控，显著改变其表面特性与迁移路径。其中，生物膜形成是调控MPs垂直迁移的关键过程：漂浮型MPs初期富集于空气-水界面，随后因附着的细菌、真菌等微生物及硅藻分泌疏水性胞外聚合物（EPS），通过改变MPs表面亲水性（接触角增加）和提升其表观密度，驱动其在水体中的垂直迁移。值得注意的是，生物膜覆盖的MPs更易被滤食性生物摄食，加剧了MPs在食物网中的传递风险。本研究聚焦硅藻介导的生物膜-MPs互作机制，选取底栖种菱形藻Nitzschia sp.、舟形藻Navicula sp.及浮游种纤细角毛藻Chaetoceros gracilis，探讨硅藻因其独特的生物矿化能力（二氧化硅外壳密度2.65 g/cm³）导致的MPs沉降，并通过野外原位孵育与室内受控实验相结合的方法，阐明硅藻及其分泌的胞外聚合物（EPS）与MPs沉降行为的关联机制。 （1）采用室内模拟结合显微观察的方法，解析不同硅藻在微塑料沉降过程的的重要作用。本研究发现，底栖硅藻菱形藻和舟形藻通过分泌EPS与漂浮型微塑料（PP-MPs、PE-MPs）形成致密生物矿化复合体，其附着效率显著高于浮游硅藻纤细角毛藻（p<0.05）。硅藻定殖使PE-MPs表观密度提升至1.03 g/cm³。然而，聚酰胺微塑料（PA-MPs）因自身高密度（1.08 g/cm³）及表面酰胺基（-CONH-）亲水性，抑制硅藻附着，致使其沉降聚集体密度与原始MPs无显著差异（p>0.05）。基于MPs-生物污损动力学模型，生物膜密度每增加100 kg/m³，PE-MPs与PP-MPs的临界沉降时间分别提前1.2-1.5 d。研究结果揭示了硅藻介导的生物聚集作用对MPs海洋沉降行为的调控机制，为阐明近海MPs的输移机制提供理论依据。 （2）跟第（1）部分呼应，室内实验探讨了不同温度和硅营养盐浓度对硅藻对微塑料沉降行为的影响。通过硅营养盐浓度梯度实验解析了菱形藻、舟形藻和纤细角毛藻在不同硅营养盐浓度下MPs沉降率存在显著差异。结果表明，32.05-48.07 μmol/L硅营养盐可显著促进EPS中多糖与蛋白质的生物合成（p<0.05），硅藻与MPs的结合效率在此浓度区间显著增强，具体表现为PP-MPs沉降聚集体在菱形藻中的密度从1.10±0.006 g/cm³提升至1.15±0.03 g/cm³（p<0.05）。然而，在纤细角毛藻中的PP-MPs沉降率与其EPS多糖含量呈现显著负相关性，这可能源于高浓度硅营养盐胁迫触发的负反馈调节机制，促使藻类合成具有更强界面粘附能力的特异性蛋白或结构多糖，从而增强EPS-MPs复合体的疏水性。温度梯度实验结果表明，当温度为20℃时，硅藻-MPs沉降聚集体的密度和沉降速率分别达到最大值，PA-MPs、PE-MPs和PP-MPs的沉降率较10 ℃和30 ℃组提高35.8%-52.4%，这可能是硅藻在适宜的温度下通过调控胞外酶活性（如多糖裂解酶和蛋白酶），进而改变了EPS组成所致。研究结果揭示环境因子（温度、硅营养盐）对微塑料垂直迁移的动态调控过程。 （3）探讨近海基质表面生物膜对微塑料沉降行为的影响。使用两种天然基质（石板、木板）和两种人工基质（PE、玻璃）孵育生物膜并检测其对MPs的吸附能力。结果表明，自然基质（石头）由于粗糙的表面结构在孵育初期为生物膜提供大量附着位点，其基质表面生物膜内吸附大量MPs。但PE基质随时间不断老化，表面粗糙程度增加，在生物膜孵育后期吸附更多的MPs。玻璃的规则表面结构有利于生物膜稳定附着。生物膜EPS中多糖/蛋白质比值随孵育时间增长，暗示季节性微生物代谢活性增强可能通过调控EPS组分影响MPs吸附。生物膜吸附的微塑料尺寸以小于50 μm的碎片为主。基因组测序和吸附动力学的结果证实，生物膜吸附MPs的能力受基质和生物群落的影响，生物膜表面附着大量的硅藻及绿藻。PE基质吸附能力一方面是由于微生物受到基质疏水性的影响，在表面产生大量粘性物质促进MPs的粘附，还可能是生物膜产生羰基C=O，增加基质表面极性，增强基质与MPs之间的氢键相互作用。此外，生物膜中还存在降解MPs的微生物，MPs可能会在这种生物-物理协同作用下粒径减小，通过改变MPs的SA:V影响其垂直迁移过程。该发现为解析微塑料在“源-汇”系统中的跨介质输运规律提供了新的理论视角。 通过硅藻介导的生物膜-MPs互作机制探究微塑料生物沉降机制，生物膜密度及EPS粘附是影响微塑料沉降行为的关键因素之一，该发现为阐释MPs沉降机制提供了理论支持。